Usaha yang dilakukan Ali selama menjadi khalifah adalah : 1.

Mengganti para pejabat yang diangkat oleh Usman bin Affan 2. Mengambil tanah yang dibagikan Usman bin Affan kepada kerabatnya tanpa alasan yang jelas 3. Memberikan tunjangan kepada kaum muslimin dari baitul mal 4. Memindahkan pusat pemerintahan dari Madinah ke Kuffah. Jasa-jasa Ali bin Abi Thalib selama menjadi khalifah antara lain sebagai berikut : 1. Menyempurnakan bahasa Arab Karena agama Islam telah menyebar keberbagai penjuru dan tidak semua pemeluknya berbahasa Arab sedangkan ajaran Islam disampaikan dengan bahasa Arab maka Ali bin Abi Thalib memerintahkan Abul Aswad ad-Duali untuk memberikan tanda baca dan mengarang kitab-kitab nahwu dengan harapan kaum muslimin yang berasal dari luar Arab dapat mempelajari al-Quran dan Hadis dengan benar 2. Membangun pusat kota Pada masa pemerintahannya Ali membangun sebuah kota yaitu Kufah (daerah Irak), yang kemudian dijadikan sebagai pusat pemerintahan serta pusat pengembangan ilmu pengetahuan.